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宝马娱乐在线城宁波材料所在热电材料设计及性

早在1993年,麻省理工学院的Mildred Dresselhaus教授和她的博士生L. D. Hicks曾预言二维量子限域效应引起的态密度增强现象会极大地提高材料的热电功率因子 (Phys. Rev. B 47, 12727 ,这为获得高性能的热电材料提供了一个非常重要的理论指导。但是截至目前,一直没有实验确切地证实这个理论预测。即使在有些实验中半导体材料量子阱的宽度已经缩小至电荷的波尔直径尺度,仍然没有观察到热电性能的显著增强。最近,我校物理学院的梁世军副研究员和缪峰教授开展实验,同时与吉林大学张立军教授理论课题组合作,利用二维材料厚度和载流子浓度可控的特性,首次证实了著名的Hicks-Dresselhaus理论预言。

对于SnTe热电材料,该团队通过理论研究阐释了几种典型掺杂对电热输运的调控作用,并实现了SnTe热电性能的显著提升。例如,理论研究表明本征Sn空位在SnTe能带调控中起着重要作用,Sn空位的存在使得Mg、Mn、Cd和Hg掺杂SnTe出现明显的带隙增大和轻/重价带能量差减小的特征,非常有利于SnTe热电性能改善。采用区熔法制备了Mn掺杂SnTe多晶样品,实验结果证实了以上的理论预测。Mn/Sn合金化可以实现带隙的增大和轻/重价带简并,SnMnTe的Seebeck系数可达270 μV/K,ZT值为1.25。相关研究结果发表于J. Mater. Chem. A, 3, 19974 ,RSC Adv., 5, 59379 ,RSC Adv., doi:10.1039/c6ra02658c和Phys. Chem. Chem. Phys., 18, 7141 。

热电测试结构的示意图; 常温下,7 – 29 nm的InSe功率因子随载流子浓度变化; 9层和36层的InSe态密度分布; 功率因子随样品的量子限域长度h0与热德布罗意波长ξ的比值h0/ξ的变化,随着h0/ξ减小而增强,尤其是在h0/ξ < 1的区间有显著的增强,与插图中的理论预测是一致的。

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近日,该成果近日(2018年11月27日)以“Experimental Identification of Critical Condition for Drastically Enhancing Thermoelectric Power Factor of Two-Dimensional Layered Materials”为题发表在Nano Letters上。我校物理学院博士生曾俊文、吉林大学的贺欣博士生、我校物理学院梁世军副研究员为该论文的共同第一作者,缪峰教授、梁世军副研究员和吉林大学的张立军教授为该论文的共同通讯作者。

利用半导体的Seebeck效应或Peltier效应可实现热能与电能的直接相互转换,包括温差发电和热电制冷两种应用形式。热电性能由无量纲优值ZT(=S2σT/κ)表征,其中SσTκ 分别是Seebeck系数、电导率、温度和热导率,S2σ 称为功率因子。基于具有低热导率的半导体化合物,从电子能带工程和多尺度声子散射两方面协同调控电声输运,可有效改善热电性能。针对多种体系的热电材料,中国科学院宁波材料技术与工程研究所光电功能材料与器件团队通过理论与实验紧密结合,在材料设计和性能优化方面取得了系列进展。

(物理学院 科学技术处)

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论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.8b03026

图1. SnTe掺杂Mn、Cd能带结构

主要的实验和理论结果如图a所示。利用微结构产生的焦耳热扩散现象在InSe样品两端产生温度梯度dT, 随后引起样品中载流子的扩散,进而在样品两端形成电压差dV,最后得到Seebeck系数S (S = -dV/dT)。利用该技术可以研究微纳结构器件的热电性能。在实验中,通过测试不同厚度的InSe样品,合作团队发现样品的热电功率因子会随着厚度减薄而得到增强,该实验结果和理论计算结果相一致。在图c中,通过计算29 nm和7 nm厚样品的态密度,团队发现在7 nm样品的导带边上态密度变得更加尖锐,这说明厚度变薄会增强带边的电子能态密度,与实验结果一致。团队进一步发现功率因子只有在量子限域长度小于载流子热德布罗意波长时才会得到显著的增强,该实验结果与Hicks-Dresselhaus的理论预言相符。该研究结果为优化功率因子和改善二维层状半导体材料的热电性能提供了重要且通用的实验指导。

图3. BiCuOSe声子输运特性:热导率随温度变化;散射联合态密度随频率分布;xx与zz方向热导率及其比值;沿Г-X与Г-Z方向声子群速度随频率分布

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